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アクチノイド化学研究グループ

グループリーダー
鈴木伸一
マネージャー
横山啓一

研究テーマ及び業務

  1. アクチノイドなど重元素に特有な化学反応および錯体化学に関する研究
  2. 放射性廃棄物の処理・処分に関する基礎的研究
  3. 機能性有機錯体に関する研究
  4. 放射光におけるアクチノイドなど放射性核種分析技術の高度化研究
  5. 減容化のための粘土鉱物へのセシウム吸脱着機構解明
  6. 表面化学反応のダイナミクスに関する研究

研究内容

アクチノイド化学研究グループは、様々な条件下におけるアクチノイドなど重元素に特異な化学反応を明らかにすると共に、ソフトマテリアルを中心とした配位子によるイオン選択性に関する研究およびこれら新規物質開発に関する研究を実施しています。これらの研究は、基礎的な素反応のメカニズム解明や有機物質の設計・合成に関する研究ではありますが、高レベル放射性廃棄物の処理に有用な配位子(抽出剤)の設計や溶媒の選定など、実プロセスの高度化に直接貢献可能な研究です。また、低レベル放射性廃棄物の処分法の開発に関連して、天然環境に近い条件下でのセレンなどの酸化還元状態の解明等低レベル放射性廃棄物の長期的リスク低減に関する研究も実施しています。また、化学的性質の極めて類似した元素や同位体など軟分離性の元素間の分離研究も実施しており、これは量子制御という新しい技術により、高効率で環境負荷の小さい次世代の分離技術として期待しています。これらの研究は、SPring-8に設置された2本のJAEA専用ビームラインや、JAEAの所有する中性子散乱実験施設、原子力科学研究所のホットラボ内における電子顕微鏡、NMRなどの装置を用いる分析に基づき行われています。SPring-8においては、放射光実験施設のアクチノイド科学研究への利用に向けた技術開発も併せて行っています。

また、福島原子力発電所の事故に伴い、環境回復および廃炉の問題は解決すべき重要な問題です。我々のグループでは、重元素化学研究で得た知見を活かし、放射性セシウムを含む土壌廃棄物の減容化を目指した研究開発や廃炉に資する研究開発も実施しており、これらは、原子力機構の福島環境安全センターおよび廃炉国際共同センターや、物材機構など外部研究機関との強い連携の下に進めております。また、H26年度より表面化学反応に関する研究も加わり、これまでのシリコン表面の酸化還元反応の解明に加え、福島事故で環境出されたセシウムの表面反応に関する研究も開始しました。

これらの研究を通じ、先端的原子力材料科学の推進、これらの研究を基礎にした一般社会への貢献を目指しています。


最近の研究紹介

○アクチノイドおよびランタノイドを電子状態およびサイズで認識する配位子の創成(アクチノイド基礎化学研究)

特性解明研究を基にしたアクチノイド選択的抽出剤(フェナントロリンアミド:PTA)の分子設計概念:右のプロセスは、イオン認識において重要なファクターを先端分析により明らかにし、この結果を理論計算により検証、数値化等によって新規配位子設計を行ったプロセスを示したものである。我々のグループでは、他に福島問題に対応するため、焼却処分可能なCs選択的 抽出剤の開発も取り組んでいます。


○鉱物による核種の取込現象の解明(長期的リスク低減研究)

地層処分されたガラス固化体から地下水中へ放射性核種が漏れ出した場合、固化体に由来する地表線量が安全な値なのかをあらかじめ評価しておく必要があります。地下水中の核種が鉱物に取り込まれると核種の移行が遅延されるため、地表線量をより正確に評価するには、鉱物による核種の取込現象を解明する必要があります。そこで、核種を取込んだ鉱物を分析対象にして、核種の酸化数、配位数、原子間距離を明らかにできるXAFS分析を実施し、取込現象の地層処分されたガラス固化体から地下水中へ放射性核種が漏れ出した場合、固化体に由来する地表線量が安全な値なのかをあらかじめ評価しておく必要があります。地下水中の核種が鉱物に取り込まれると核種の移行が遅延されるため、地表線量をより正確に評価するには、鉱物による核種の取込現象を解明する必要があります。そこで、核種を取込んだ鉱物を分析対象にして、核種の酸化数、配位数、原子間距離を明らかにできるXAFS分析を実施し、取込現象の解明に取り組んでいます。


○粘土鉱物中でのCs存在状態の解明(減容化、中期的リスク低減研究)

福島環境回復に向けた除染作業、除去土壌の保管などが行われており、30年以内には最終処分することが決められています。これらのリスク評価、処分方法開発には、これまでの知見に加え、新しい視点での研究開発が不可欠です。そこで、SPring-8、電顕、分子動力学計算などの最先端解析ツールを利用し、粘土鉱物中での詳細な存在状態を明らかにしました。右の動径構造関数のCs-Siのピークの大小が、粘土の模式図での存在位置を示しており、これが大きいほど、3の層間(剥がれにくい→保管時のリスクは低いが、除染は工夫が必要)に多くCsが存在しています。


○放射光リアルタイム光電子分光による機能性材料表面、界面が示す物理化学諸現象の解明

SPring-8軟X線ビームラインの持つ高輝度、エネルギー分解能、指向性などの特徴を最大限に活用し、放射性Csの粘土表面での吸着およびハロゲン化物としての脱離現象の解明をはじめ、これらの一般科学への応用として、材料表面ナノプロセスの原子・分子レベルでの観察、環境およびエネルギー技術開発に不可欠な触媒材料表面の化学反応、材料の腐食・防食解析など産業応用において重要な機能性材料表面・界面が示す物理化学に関する基礎科学研究を実施しています。


グループメンバー

鈴木伸一 グループリーダー(東海原科研)
横山啓一 マネージャー(播磨SPring-8)
関口哲弘 研究主幹(東海原科研)
吉越章隆 研究主幹 (播磨SPring-8)
元川竜平 研究主幹(兼務)(東海原科研)
塩飽秀啓 研究副主幹(兼務)(播磨SPring-8)
土井玲祐 研究副主幹(播磨SPring-8)
土肥輝美 技術副主幹(兼務)(三春環境創造センター)
小林 徹 研究員(播磨SPring-8)
佐藤志彦 研究員(富岡国際共同研究棟)
宮崎有史 任期付研究員(播磨SPring-8)
Marie Simonnet 博士研究員(東海原科研)
吉田 光 技術開発協力員(播磨SPring-8)
毛利 梓 庶務(播磨SPring-8)
重藤房子 庶務(東海原科研)

論文等リスト

1) Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy, A. Yoshigoe, H. Shiwaku, T. Kobayashi, I. Shimoyama, D. Matsumura, T. Tsuji, Y. Nishihata, T. Kogure, T. Ohkochi, A. Yasui and T. Yaita, Applied Physics Letters 112, 021603 (2018) DOI http://doi.org/10.1063/1.5005799
2) Control of Ga-oxide interlayer growth and Ga diffusion in SiO2/GaN stacks for high-quality GaN-based metal-oxide-semiconductor devices with improved gate dielectric reliability, T. Yamada, K. Watanabe, M. Nozaki, H. Yamada, T. Takahashi, M. Shimizu, A. Yoshigoe, T. Hosoi, T. Shimura and H. Watanabe, Applied Physics Express, 11 015701 (2018)
3) Initial oxidation behavior of Ni3Al(210) surface induced by supersonic oxygen molecular beam at room temperature, Y. Xu, J. Sakurai, Y. Teraoka, A. Yoshigoe, M. Demura and T. Hirano, Applied Surface Science, 391, 18-23 (2017)
4) Comprehensive study on initial thermal oxidation of GaN(0001) surface and subsequent oxide growth in dry oxygen ambient, T. Yamada, J. Ito, R. Asahara, K. Watanabe, M. Nozaki, S. Nakazawa, Y. Anda, M. Ishida, T. Ueda, A. Yoshigoe, T. Hosoi, T. Shimura and H. Watanabe, Journal of Applied Physics, 121, 035303 (2017).
5) Design and Control of Interface Reaction between Al-based Dielectrics and AlGaN Layer in AlGaN/GaN metal-oxide-semiconductor structures, K. Watanabe, M. Nozaki, T. Yamada, S. Nakazawa, Y. Anda, M. Ishida, T. Ueda, A. Yoshigoe, T. Hosoi, T. Shimura and H. Watanabe, Applied Physics Letters, 111, 042102 (2017).
6) Characterization of Polycrystalline Tungsten Surfaces Irradiated with Nitrogen Ions by X-ray Photoelectron Spectroscopy, Y. Kamiura, K. Umezawa, Y. Teraoka, A. Yoshigoe, J. Japan Inst. Met. Mater. 81(11), 510-515 (2017) (in Japanese)
7) Oxidation processes of copper-gold alloy surface induced by supersonic oxygen molecular beam, M. Okada, Y. Tsuda, A. Yoshigoe, D. Willson, journal of Japan Research Institute for Advanced Copper-base Materials and Technologies, 56, 232-240 (2017) (in Japanese)
8) Proposition of Cesium-free mineralization for soil decontamination: Cesium removal demonstration from Fukushima weathered biotite, M. Honda, I. Shimoyama, T. Kogure, Y. Baba, S. Suzuki, and T. Yaita, ACS Omega, 2(12), 8678-8681 (2017)
9) Effective adsorption and collection of cesium from aqueous solution using graphene oxide grown on porous alumina”, S. Entani, M. Honda, I. Shimoyama, S. Li, H. Naramoto, T. Yaita and S. Sakai, J. Appl. Phys., 57, 04FP04-04FP07 (2018)
10)Mechanism of Cs removal from Fukushima weathered biotite by heat treatment with NaCl-CaCl2 mixed salt, M. Honda, Y. Okamoto, I. Shimoyama, H. Shiwaku, S. Suzuki and T. Yaita, ACS Omega, 2(2), pp. 721-727 (2017)
11)Investigation of cesium sorption mechanisms into clay mineral, T. Yaita, D. Matsumura, T. Kobayashi, S. Suzuki, T. Tsuji, M. Okumura, M. Machida, R. Motokawa, M. Mukai and T. Kogure, Global Environmental Research, 20, 33-43 (2017)
12)Quantum optimal control of the isotope-selective rovibrational excitation of diatomic molecules, Y. Kurosaki and K. Yokoyama, Chem. Phys. 493, 183-194 (2017)
13)A quasi-classical trajectory calculation for the cesium exchange reaction of CsI(v=0,j=0)+Cs->Cs+ICs, T. Kobayashi, L. Matsuoka and K. Yokoyama, J. Jpn Inst. Energy, 96, 441-444 (2017)
14)Photo-oxidative doping in pai-conjugated zig-zag chain of carbon atoms with sulfur-functional group, H.Ikeura and T. Sekiguchi, Applied Physics Letters, 11(23), 231605-1-4 (2017)
15)A Chemiluminescence sensor with signal amplification based on a self-immolative reaction for the detection of fluoride ion at low concentrations, S. Hisamatsu, S. Suzuki, S. Kishimoto, K. Kishikawa, Y. Yamamoto, R. Motokawa and T. Yaita, Tetrahedron, 73, 27-28, 3993-3998 (2017)
16)Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides, Y. Sasaki, K. Morita, S. Suzuki, H. Shiwaku, K. Ito, Y. Takahashi and M. Kaneko, Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), 113-122 (2017)
17)Development of cesium-free mineralization for decontamination and reuse of radioactive contaminated soil in Fukushima, I. Shimoyama, M. Honda, T. Kogure, Y. Baba, N. Hirao, Y. Okamoto, T. Yiata, S. Suzuki, Photon Factory News, 35(1), 17-22 (2017) (in Japanease)
18)Chemical State Analysis of Rhodium in Simulated Waste Glass by Synchrotron-Radiation-based XAFS and Imaging XAFS Techniques, Y. Okamoto, T. Nagai, H. Shiwaku, T. Inose, S.Sato, Journal of Nuclear Science and Technology, 16(4), p.180-190 (2017) (in Japanese)
19)Comparison of the extractabilities of tetrachloro- and tetrabromopalladate(II) ions with a thiodiglycolamide compound, H. Narita, M. Maeda, C. Tokoro, T. Suzuki, M. Tanaka, R. Motokawa, H. Shiwaku, T. Yaita, Analytical Sciences, 33(11), p.1305-1309 (2017)
20)XAFS Measurement of Simulated Waste Borosilicate Glass Samples (Joint Research), T. Nagai, H. Kobayashi, K. Sasage, Y. Ayame, Y. Okamoto, H. Shiwaku, K. Yamanaka, T. Ohta, JAEA-Research 2017-005 (2017) (in Japanese)
21)Chemical state analysis of high-temperature molten slag components by using high-energy XAFS, Y. Okamoto, T. Osugi, M. Akabori, T. Kobayashi and H. Shiwaku, Journal of Molecular Liquids, 232, 285-289 (2017)
22)Selective extraction of Pt(IV) over Fe(III) from HCl with an amide-containing tertiary amine compound, T. Maeda, H. Narita, C. Tokoro, M. Tanaka, R. Motokawa, H. Shiwaku and T. Yaita, Separation and Purification Technology, 177, 176-181(2017)

プレスリリース

1)2014年10月31日,“福島の土壌が僅かなセシウムの取り込みにより多量のセシウムを呼び込むメカニズムを解明-放射性セシウムが吸着した粘土鉱物のミクロな構造変化-”, 日経,科学新聞,サイエンスポータル(web)他掲載.,
2)2014年11月1日, “福島放射能汚染における土壌中の放射性微粒子の特定と微粒子中の放射能分布の解明”, NHK, 朝日,日経他40社以上掲載.
3)2016年2月12日,“福島の放射能汚染を模した実験によりセシウムを強く吸着する鉱物を特定”, 日刊工業他4掲載.

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