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電子構造物性研究グループ

グループリーダー
山上 浩志
マネージャー
岡根 哲夫

研究テーマ及び業務

  1. 放射光X線分光によるアクチノイド化合物とその関連物質の電子構造研究
  2. 放射光X線分光による福島環境回復研究や廃炉研究に関わる電子状態・化学状態分析
  3. 光電子分光や強磁場下でのX線分光の測定技術や実験環境の開発・高度化
  4. SPring-8のJAEA専用ビームラインに設置されているX線分光実験装置の維持・管理
  5. SPring-8のJAEA専用ビームラインで行われる施設供用実験の利用者支援

研究内容

ARPES装置

電子構造研究グループは、ウラン化合物を初めとするアクチノイド化合物並びにその関連物質の物性の発現機構を明らかにすることを目的として、大型放射光施設SPring-8において放射光X線分光による電子構造の研究を行っています。ここでの電子状態解析技術を使って福島環境回復研究や廃炉研究に電子状態・化学状態の分析の面から貢献することを目指しています。さらに上記の目的を推進するために、放射光ビームラインを利用したX線分光技術や実験環境の開発・高度化を行っています。

当グループが実験を行っているSPring-8の原子力機構専用ビームラインBL22XUとBL23SUは、いずれも放射性物質を取り扱うことのできる専用建屋であるRI実験棟に引き込まれており、ウラン化合物などの放射性物質を対象とした放射光X線分光実験を実施することができる世界的にもユニークな実験施設となっています。0.35 – 1.8 keVの軟X線領域の放射光を利用できるビームラインBL23SUには、固体のエネルギーバンド構造やフェルミ面を実験的に調べることができる軟X線角度分解光電子分光(ARPES)装置と磁性体について元素選択的かつ電子軌道選択的な磁性情報を求めることができる軟X線吸収磁気円二色性分光(XMCD)装置とがRI実験棟内に設置されています。ウラン化合物などのf電子系化合物では、しばしば表面電子状態とバルク電子状態とが著しく異なることから表面敏感性の高い光電子分光によって求めた電子状態によって物性発現機構を議論することが問題視される場合があるため、当グループではバルク敏感性が比較的高い軟X線領域の放射光を利用したARPES実験を行うことで、物性発現機構と直接的に結びつく電子構造の情報を得ようとしています。また軟X線領域の放射光を使うことでウランの5f電子軌道へ励起する吸収端でのX線吸収分光が行えますので、ウラン化合物で磁性を主に担うと考えられているウランの5f電子についての磁性情報を直接的に観測することができることも大きな特長となっています。これらの研究は、原子力機構の先端基礎研究センター等との共同により進めています。

XMCD装置

一方、福島環境回復研究や廃炉研究において測定対象となるセシウム吸着粘土鉱物などの環境試料やシビアアクシデント時に原子炉内構造材へ放射性物質が付着するケースの模擬試料等は、上記の軟X線領域の励起光を用いた光電子分光実験において必須となる試料表面清浄化処理を行うことが一般的に困難です。そこで当グループでは、軟X線光電子分光よりさらにバルク敏感性の高い硬X線光電子分光を用いることで福島環境回復研究や廃炉研究における電子状態・化学状態の分析に寄与することを目指し、3 – 70 keVの硬X線領域の放射光を利用できるビームラインBL22XUに硬X線光電子分光(HAXPES)装置の導入を進めています。HAXPES装置をRI実験棟内に設置することで放射性物質に対する測定を実用化し、廃炉研究等へのさらなる貢献を進展させていきたいと考えています。ここでの研究は、原子力機構の廃炉国際共同研究センターや基礎工学研究センターとの共同により進めています。


最近の研究成果

○軟X線角度分解光電子分光によるウラン強磁性超伝導体のバンド構造の解明

UCoGeのバンド構造

軟X線放射光を用いた角度分解光電子分光実験によりウラン強磁性超伝導体のエネルギーバンド構造を実験的に決定し、これを相対論的バンド構造計算と比較・検証することで、この物質のウラン5f電子軌道とリガンド元素の電子軌道との混成がウラン5f電子の遍歴性に及ぼす影響等を明らかにしました。


○放射光硬X線光電子分光実験の実用化

HAXPES装置

原子力機構専用ビームラインBL22XUに高耐電圧・高捕集効率仕様により10 keVまでの光電子の実効的な検出が可能な光電子分光装置を整備・導入し、高輝度放射光を利用した硬X線光電子分光(HAXPES)実験を開始しました。光電子分光装置の直上流にチャンネルカット分光器を導入することで、4、6、8、10 keV付近の単色化した硬X線を励起源として利用できます。また、絶縁体試料の帯電中和用に低速電子/低速イオン同軸同時放射式帯電中和銃を整備することで、今後、福島環境回復研究で対象となる粘土鉱物試料や廃炉研究で対象となるシビアアクシデント時の原子炉内を模擬した試料等への硬X線光電子分光の応用を図っていきます。


グループメンバー

山上 浩志 リーダー(客員研究員・京都産業大学教授)
岡根 哲夫 サブリーダー
藤森 伸一 研究主幹
竹田 幸治 研究主幹
横山 啓一 研究主幹
斎藤 祐児 兼務
藤森 淳 客員研究員(東京大学教授)
小林 啓介 外来研究員

常駐共同研究員

小畠雅明 任期付研究員(廃炉国際共同研究センター)

論文リスト(2014 - )

1)X-ray magnetic circular dichroism for CoxFe4-xN (x = 0, 3, 4) films grown by molecular beam epitaxy, K. Ito, T. Sanai, Y. Yasutomi, S. Zhu, K. Toko, Y. Takeda, Y. Saitoh, A. Kimura and T. Suemasu, J. Appl. Phys., 115, 17C712 (2014).
2)Magnetic Structures of FeTiO3-Fe2O3 solid solution thin films studied by soft x-ray circular dichroism and ab initio multiplet calculations, H. Hojo, K. Fujita, H. Ikeno, T. Matoba, T. Mizoguchi, I. Tanaka, T. Nakamura, Y. Takeda, T. Okane and K. Tanaka, Appl. Phys. Lett., 104, 112408 (2014).
3)Itinerant magnetism in URhGe revealed by angle-resolved photoelectron spectroscopy, S.-i. Fujimori, I. Kawasaki, A. Yasui, Y. Takeda, T. Okane, Y. Saitoh, A. Fujimori, H. Yamagami, Y. Haga, E. Yamamoto and Y. Ōnuki, Phys. Rev. B, 89, 104518 (2014).
4)Electronic Excitations of a Magnetic Impurity State in the Diluted Magnetic Semiconductor (Ga,Mn)As, M. Kobayashi, N. Niwa, Y. Takeda, A. Fujimori, Y. Senba, H. Ohashi, A. Tanaka, S. Ohya, P. N. Hai, M. Tanaka, Y. Harada and M. Oshima, Phys. Rev. Lett., 112, 107203 (2014).
5)Unveiling the impurity band induced ferromagnetism in the magnetic semiconductor (Ga,Mn)As, M. Kobayashi, I. Muneta, Y. Takeda, Y. Harada, A. Fujimori, J. Krempasky, T. Schmitt, S. Ohya, M. Tanaka and V. N. Strocov, Phys. Rev. B, , 205204 (2014).
6)Thickness-dependent ferromagnetic metal to paramagnetic insulator transition in La0.6Sr0.4MnO3 thin films studied by x-ray magnetic circular dichroism, G. Shibata, K. Yoshimatsu, E. Sakai, V. R. Singh, V. K. Verma, K. Ishigami, T. Harano, T. Kadono, Y. Takeda, T. Okane, Y. Saitoh, H. Yamagami, A. Sawa, H. Kumigashira, M. Oshima, T. Koide and A. Tanaka and A. Fujimori, Phys. Rev. B, 89, 235123 (2014).
7)X-ray Magnetic Circular Dichroism Study of Ce0.5Gd0.5Ni, T. Okane, Y. Takeda, K. Yano, A. Fujimori, H. Yamagami, K. Nishimura, Y. Isikawa and K. Sato, JPS Conf. Proc., 3, 011028 (2014).
8)Angle Resolved photoelectron Spectroscopy Study of Heavy Fermion Superconductor UPd2Al3, S.-i. Fujimori, I. Kawasaki, A. Yasui, Y. Takeda, T. Okane, Y. Saitoh, A. Fujimori, H. Yamagami, Y. Haga, E. Yamamoto and Y. Ōnuki, JPS Conf. Proc., 3, 011072 (2014).
9)Spin and orbital magnetic moments of Fe in the n-type ferromagnetic semiconductor (In,Fe)As, M. Kobayashi, L. D. Anh, P. N. Hai, Y. Takeda, S. Sakamoto, T. Kadono, T. Okane, Y. Saitoh, H. Yamagami, Y. Harada, M. Oshima, M. Tanaka and A. Fujimori, Appl. Phys. Lett., 105, 032403 (2014).
10)Orbital magnetic moment and coercivity of SiO2-coated FePt nanoparticles studied by x-ray magnetic circular dichroism, Y. Takahashi, T. Kadono, S. Yamamoto, V. R. Singh, V. K. Verma, K. Ishigami, G. Shibata, T. Harano, Y. Takeda, T. Okane, Y. Saitoh, H. Yamagami, M. Takano and A. Fujimori, Phys. Rev. B, 90, 024423 (2014).
11)Theoretical study on isotope-selective dissociation of the lithium chloride molecule using a designed terahertz-wave field, A. Ichihara, L. Matsuoka, Y. Kurosaki and K. Yokoyama, JPS Conf. Proc., 1, 013093 (2014).
12)Optical frequency comb opens up highly efficient isotope separation of long-lived fission products: The quantum walk to reduce radioactive waste, K. Yokoyama and L. Matsuoka, ATOMO, 56, 525-528 (2014) (Review in Japanese).
13)Dynamic discrimination of oriented molecules controlled with nonresonant dynamic Stark effect induced by a single-cycle THz pulse, Y. Kurosaki, H. Akagi and K. Yokoyama, Phys. Rev. A, 90 043407 (2014).
14)Spectroscopic evidence of band Jahn-Teller distortion upon martensitic phase transition in Heusler-type Ni-Fe(Co) ferromagnetic shape-memory alloy film, K. Sumida, K. Shirai, S. Zhu, M. Taniguchi, M. Ye, S. Ueda, Y. Takeda, Y. Saitoh, I. R. Aseguinolaza, J. M. Barandiarán, V. A. Chernenko and A. Kimura, Phys. Rev. B, 91, 134417 (2015).
15)Electronic Structures of ferromagnetic superconductors UGe2 and UCoGe studied by angle-resolved photoelectron spectroscopy, S.-i. Fujimori, T. Ohkochi, I. Kawasaki, A. Yasui, Y. Takeda, T. Okane, Y. Saitoh, A. Fujimori, H. Yamagami, Y. Haga, E. Yamamoto and Y. Ōnuki, Phys. Rev. B, 91, 174503 (2015).
16)Local electronic states of Fe4N films revealed by x-ray absorption spectroscopy and molecular beam epitaxy and x-ray magnetic circular dichroism, K. Ito, K. Toko, Y. Takeda, Y. Saitoh, T. Oguchi, T. Suemasu and A. Kimura and, J. Appl. Phys., 117, 193906 (2015).
17)Gradual Localization of 5f states in Orthorhombic UTX Ferromagnets: Polarized Neutron Diffraction Study of Ru substituted UCoGe, M. Variška, J. Pospíšil, A. Stunault, Y. Takeda, B. Gillon, Y. Haga, K. Prokeš, M. M. Abd-Elmeguid, G. Nénert, T. Okane, H. Yamagami, L. Chapon, A. Gukasov, A. Cousson, E. Yamamoto and V. Sechovský, J. Phys. Soc. Jpn., 84, 084707 (2015).
18)Carrier-meditated ferromagnetism in the magnetic topological insulator Cr-doped (Sb,Bi)2Te3, M. Ye, W. Li, S. Zhu, Y. Takeda, Y. Saitoh, J. Wang, H. Pan, M. Nurmamat, K. Sumida, F. Ji, Zhen Liu, H. Yang, Zhengtai Liu, D. Shen, A. Kimura, S. Qiao amd X. Xie, Nature Commun., 6, 8913 (2015).
19)Fermi surface variation of Ce 4f-electrons in hybridization controlled heavy-fermion systems, H.J. Im, T. Ito, H. Miyazaki, S. Kimura, Y.S. Kwon, Y. Saitoh, S.-i. Fujimori, A. Yasui and H. Yamagami, Solid State Commun., 209-210, 45-48 (2015).
20)Thickness-dependent magnetic properties and strain-induced orbital magnetic moment in SrRuO3 thin films, K. Ishigami, K. Yoshimatsu, D. Toyota, M. Takizawa, T. Yoshida, G. Shibata, T. Harano, Y. Takahashi, T. Kadono, V. K. Verma, V. R. Singh, Y. Takeda, T. Okane, Y. Saitoh, H. Yamagami, T. Koide, M. Oshima, H. Kumigashira and A. Fujimori, Phys. Rev. B, 92, 064402 (2015).
21)Quantum control of isotope-selective rovibrational excitation of diatomic molecules in the thermal distribution, A. Ichihara, L. Matsuoka, Y. Kurosaki and K. Yokoyama, Opt. Rev. 22, 153-156 (2015).
22)Isotope-selective dissociation of diatomic molecules by terahertz optical pulses, A. Ichihara, L. Matsuoka, E. Segawa and K. Yokoyama, Phys. Rev. A, 91, 043404 (2015).
23)Hard X-ray photoelectron spectroscopy for transport behavior of CsI in heating test simulating a BWR severe accident condition: Chemical effects of boron vapors, T. Okane, M. Kobata, I. Sato, K. Kobayashi, M. Osaka, H. Yamagami, Nucl. Eng. Des., 297, 251-256 (2016).
24)Magnetization Process of the n-type ferromagnetic semiconductor (In,Fe)As:Be studied by x-ray magnetic circular dichroism, S. Sakamoto, L. D. Anh, P. N. Hai, G. Shibata, Y. Takeda, M. Kobayashi, T. Takahashi, T. Koide, M. Tanaka and A. Fujimori, Phys. Rev. B, 93, 035203 (2016).
25)Room-temperature local ferromagnetism and its nanoscale expansion in the ferromagnetic semiconductor Ge1-xFex, Y. K. Wakabayashi, S. Sakamoto, Y. Takeda, K. Ishigami, Y. Takahashi, Y. Saitoh, H. Yamagami, A. Fujimori, M. Tanaka and S. Ohya, Sci. Rep., 6, 23295 (2016).
26)Recent progress of soft X-ray photoelectron spectroscopy studies of uranium compounds, S.-i. Fujimori, Y. Takeda, T. Okane, Y. Saitoh, H. Yamagami, A. Fujimori, Y. Haga, E. Yamamoto, and Y. Onuki, J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom., 208, 105 (2016)
27)Band structures of 4f and 5f materials studied by angle-resolved photoelectron spectroscopy, S.-i. Fujimori, J. Phys.: Condens. Matter, 28, 153002 (2016).

外部資金(2014 - )

1)「強磁性超伝導体への元素・電子軌道選択的な磁気プローブによる新たな実験的アプローチ」、科学研究費補助金 若手研究B 平成25~27年度
2)「ウラン化合物磁性体における電子状態の解明」、科学研究費補助金 基盤研究C 平成26~28年度
3)「3次元ARPESによるウラン化合物の電子状態の解明」、科学研究費補助金 新学術領域研究(研究領域提案型) 平成28~29年度

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